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前沿科技 中科院科学家应邀撰写沸石筛催化剂的固体核磁共振研究专题论文

类别:技术前沿 日期:2019-7-21 18:34:15 人气: 来源:

  沸石筛是当今石油化工生产中应用最为广泛的一类催化材料,人们发现不同金属元素的加入给筛催化剂带来独特性质与功能,并金属在提高催化剂性能的同时,由于其本征灵敏度低、含量低等特点,也给这类沸石筛催化剂的结构表征和构

  近年来,该研究团队在固体NMR新方法的发展以及在沸石筛催化剂结构与催化反应机理研究方面开展了系统性研究工作,包括:(1)针对沸石筛催化剂上Zn、Ga和Sn等低灵敏度、低含量金属活性中心,建立了信号灵敏度增强的固体NMR方法,成功实现了这类金属活性中构的表征和解析。进一步,针对作为Lewis酸的金属活性中心与沸石筛上Bronsted质子酸中心可能存在的相互作用和协同效应,建立了这类B/L酸协同活性中心的直接观测与定量测量的1H/67Zn和1H/71Ga双共振固体NMR方法,为研究金属改性沸石筛催化剂结构与反应性能的关系提供了新途径;(2)针对沸石筛催化中的主客体相互作用,建立了探测有机与筛Al活性中心相互作用的13C/27Al双共振固体NMR方法,使得活性位研究从单一无机催化剂体系拓展到包括有机在内的有机-无机复合体系。利用该新技术阐明了甲醇制烯烃反应(MTO)过程中,限域在筛孔道内的烃池(如多甲苯、环状碳正离子)与筛Al活性位所组成“超活性中心”的微观结构及催化作用机制;利用该小米的乱情人生技术还在MTO过程中首次观测到与非骨架铝结合的表面甲氧基,发现该活性中间体的生成促进了MTO反应中第一个碳-碳键的形成;(3)针对沸石筛催化反应机理的研究,发展了原位固体NMR表征技术,实现了从催化剂表面及活性中间体的观测到烷烃活化和甲醇等催化反应机理的阐明。

  财成国际

关键词:科技前沿新闻
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